:物理所起碼寒門等發現立方鈣鈦礦磁電众鐵性资

文章来源:admin 时间:2019-01-04

  物理所起碼寒門等發現立方鈣鈦礦磁電众鐵性质料

 

  磁電众鐵性原料外形威猛的道奇酷威並不对適出演《變形金剛》或許《速度與熱情》,更合適酷威的是一傢长幼一同出遊的溫馨場景 免責聲明:本文僅取代作家團體觀念 ,與有關是指同時具有磁有序與電極化有序的一類众功用原料,行使兩種有序的共存和相互耦合,或许實現磁場調控電極化或用電場改變磁性質 。近十年來,众鐵性原料由於豐富的物理內含和廣泛的應用前景 ,一直是凝固態物理和原料科學的一個研讨熱點。鈣鈦礦氧化物是研讨鐵電與众鐵性最厉重的原料體系之一 。正在傳統鈣鈦礦鐵電體中,電極化來源於離子位移導致空間反演對稱性的破缺 。因此,人們一般認為正在具有空間反演核心的高對稱性晶格如立方晶格中,不會出現鐵電有序。事實上,人們從未正在立方鈣鈦礦體系中觀察到鐵電性。然而,正在众鐵性原料中,電極化的產生不再限度於離子位移,或许具有愈加众樣化的源泉,以致與自旋結構周密相關;同時,體系的總對稱性也由晶體對稱性和磁對稱性相像決定,並不央求各自破壞空間反演對稱。少少分外情況下,高對稱性的立方晶格也或许外現出電極化和众鐵性。然而,迄今為止,人們尚未找到具有立方鈣鈦礦晶格众鐵性的真實案例。近期,物理研讨所/北京凝固態物理國傢實驗室(籌)極端條件物理重點實驗室Ex6組龍有文“百人計劃”特聘研讨員與磁學國傢重點實驗室M06組副研讨員柴一晟、研讨員孫陽等合营,正在立方晶格众鐵性的研讨方面得到瞭冲破性進展,首次發現一種立方晶格鈣鈦礦众鐵性原料 。

  化學組成為AA3B4O12的A位有序鈣鈦礦為實現立方晶格众鐵性供应瞭或许。正在這個分外有序的原料體系中,A位與B位同時容納過渡金屬離子,可產生諸如A-A,A-B,B-B等众種磁電相互影响 。以是,通過選擇合適的A位與B位過渡金屬離子,一方面或许保持原企業的這段閱歷,讓他有瞭工程師思念,不會為瞭紛亂而紛亂 料的立方晶體結構,另一方面亦可组成特定的自旋有序結構,並誘導超群鐵性 。A位有序鈣鈦礦往往隻正在高溫高壓的極端條件下才具獲得。龍有文長期從事新型A位有序鈣鈦礦的高壓制備,近年來發現瞭众種高壓瓦解新體系的众種新穎物感性質。比方,首次正在高壓下獲得瞭具有变态負熱膨脹的磁電众功用原料體系LaCu3Fe4O12 【Long* et al, Nature, 458, 60 (2009),入選當期Nature封內推薦論文;Mater. Chem. 24, 2235 (2012)】;变态電子態體系LaMn3Ti4O12 【Long* et al, JACS, 131, 16244 (2009)】等等。比来,行使研讨團隊集成的綜合性能優越的高壓高溫制備系統,龍有文指導研讨生王瀟、周龍等人正在高壓高溫條件下獲得瞭A位有序鈣鈦礦LaMn3Cr4O12。結構理解标明,該體系正在實驗測試的溫區內(2-300 K)始終保持空間群為Im-3的立方晶體結構。磁化率測試顯示這個原料正在150 K與50 K存正在兩個反鐵磁相變,中子衍射進一步確定150 K(TCr)的反鐵磁相變來自B位Cr3+-亞晶格的自旋有序,而50 K(TMn)的反鐵磁相變則來自於A位Mn3+-亞晶格的自旋有序。中子精修實驗結果标明,這兩套磁性亞晶格均具有G-型反鐵磁自旋結構,自旋取向沿晶體的[111]对象。正在這個體系中,雖然單獨的Cr-亞晶格與Mn-亞晶格具有非極化的磁空間群,但當把這兩套磁性亞晶格當做一個整體考慮時,可獲得一個具有極性的磁空間群,從而滿足產生電極化的對稱性央求 。行使自助研制的众功用磁電耦合效應測量系統,柴一晟與孫陽等詳細測試瞭LaMn3Cr4O12的介電常數與熱釋電效應,發現正在磁有序溫度TMn處,出現介電常數、熱釋電與電極化的急劇改變;當外加極化電場对象反轉時,熱釋電與電極化的符號也發生反轉,标明伴隨磁有序的出現產生瞭本征的電極化 。並且,外加磁場對電極化與介電常數有顯著的影響,增大磁場可大大先进熱釋電與電極化的強度。同時,電極化的變化依賴於外加磁場與電場的相對取向,外現出較強的各向異性磁電耦合效應 。這些實驗結果显露地标明,Cr-與Mn-亞晶格的自旋有序導致瞭本征電極化的出現 。因此,LaMn3Cr4O12成為第一個被發現的具有立方鈣鈦礦晶格的众當呈現存正在影響破碎寻常任務的阻礙,ABS會主動封閉,並將ABS警示燈點亮,以向駕駛員收回警示信號,確保安全鐵性原料體系  。

  這項研讨不僅正在立方晶格众鐵性原料的制備方面得到瞭厉重冲破, 而且帶來瞭全新的物理研讨內容。密度泛函理論計算顯示磁性離子的自旋-軌道耦合效應對電極化的出現起到瞭至關厉重的影响,然而,現有的幾種磁有序產生众鐵性的理論模子都不敷以解釋這種分外众鐵性的微觀源泉,因此需求發展全新的众鐵性理論模子 。其余,由於沒有離子位移的貢獻,該體系的電極化或许所有由電子雲的崎變產生,LaMn3Cr4O12也成瞭研讨新型電子型鐵電體的典型對象。對立方鈣鈦礦的众鐵性源泉和磁電耦合機制的進一步深化探討,或许對众鐵性新原料的探究與新物理機制的研讨產生厉重影響。

  相關研讨結果發外正在近期的Phys. Rev. Lett. 115, 087601 (2015),並被選為PRL Editors’ Suggestion;同時,也被美國物理學會網站新聞評論欄目Physics選為研讨亮點(Highlight),以《出其不虞的众鐵性》(Multiferroic Surprise)為題進行介紹。該工作的中子衍射實驗與美國橡樹嶺國傢實驗室曹慧波、Clarina-dela Cruz合营完工;理論計算與東南大學教化董帥合营完工;日本東京工業大學教化M. Azuma研讨組與京都大學教化Y. Shimakawa研讨組合营制備瞭限制中子衍射樣品。該工作獲得瞭科技部青年“973”項目、百人計劃項目、國傢青年千人計劃項目、國傢自然科學基金委、先導B項目标撑腰。

  

  圖1:(a)A位有序立方鈣鈦礦LaMn3Cr4O12的晶體結構示意圖;(b)差异溫度下的中子粉末衍射譜;(c,d)磁衍射峰(111)與(100)衍射強度隨溫度的變化關系;(e)B位Cr-亞晶格自旋結構示意圖;(f)A位Mn-亞晶格自旋結構示意圖;(g)體系總的自旋結構示意圖,自旋取向沿[111]对象。

  

  圖2:(a)A位有序立方鈣鈦礦LaMn3Cr4O12的磁化率(χ)與介電常數(ε)隨溫度的變化關系;(b)熱釋電電流(Ip)隨溫度的變化關系;(c)電極化強度(P)隨溫度的變化關系。

  

  圖3:(a)A位有序立方鈣鈦礦LaMn3Cr4O12差异磁場下熱釋電電流隨溫度的變化關系;(b)差异磁場下凈電極化強度[ΔP = P(T) - P(50 K)]隨溫度的變化關系;(c、d)差异磁場下H∥E與H⊥E時介電常數隨溫度的變化關系。